En 1854 se instaló en Madrid, donde publicó "Historia de los Templos de España" (primer volumen, 1857). Aficionado a los estudios arqueológicos, viajó por la península Ibérica para procurarse datos para esta obra, que dejó inacabada. En Madrid, ejerció como periodista y funcionario. Su obra capital fue, sin embargo, la de estricta creación literaria. Como poeta hay que señalar sus "Rimas" (1871), colección de poemas -destacan «Del salón en el Ángulo oscuro», «Hoy la tierra y los cielos me sonrien», etc.- caracterizados por su sensibilidad, sencillez, musicalidad y melancolía. La calidad poética de sus "Rimas" (1871) viene del hecho de haber superado el retoricismo y de haber alcanzado una expresión desnuda, simple, concentrada en pequeñas unidades estróficas. Por esta razón se salvó de la desvalorización posterior de la poesía romántica.

Su obra en prosa se centró en las "Leyendas", publicadas póstumamente en 1872 y que recogen tradiciones populares, a menudo fantásticas. Son una serie de relatos donde combinó de manera magistral lo terrorífico y lo legendario; hay que señalar «El caudillo de las manos rojas», «El miserere», «Los ojos verdes» o «Maese Pérez el organista». La tuberculosis, enfermedad desgraciadamente común entonces, minó su salud y fue al monasterio de Veruela, en la sierra del Moncayo, donde se la trató, y donde escribió las conocidas "Cartas desde mi celda", ensayos y reflexiones literarias y costumbristas, que fue publicando durante 1864 en "El Contemporáneo". Esta obra es un documento importante para conocer su trayectoria espiritual.

Bécquer pasó tiempos de gran penuria y como muchos otros poetas y creadores nunca tuvo éxito económico. Entre 1864 y 1865 y luego entre 1866 y 1868 alcanzó una efímera ocupación oficial como censor de novelas que aligeraba un poco su precaria situación económica.

Su muerte prematura frustró el espléndido futuro literario de una figura muy importante de la poesía española del siglo XIX que va mucho más allá del tópico de identificarlo con determinados poemas románticos que se han hecho tan populares décadas tras su muerte.

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